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基于金属氧化物的乙醇检测气敏材料的研究进展(9)
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摘要：除了MOx异质结构建外，非金属材料如有机材料、石墨烯材料也是优异的气敏材料。聚苯胺、聚吡咯及其衍生物等一类常见的有机气敏材料，聚合物具有共轭
除了MOx异质结构建外，非金属材料如有机材料、石墨烯材料也是优异的气敏材料。聚苯胺、聚吡咯及其衍生物等一类常见的有机气敏材料，聚合物具有共轭π电子体系，通过利用其共轭导电结构和电子的离域化特点，经复合，有机聚合物气敏材料中π电子能带能级改变，能带间能差减小，材料电子或空穴迁移阻碍减少，导电能力增加。当有机气敏材料与检测气体接触，电子发生了转移，导致气敏材料掺杂度改变，进而影响材料的导电性能；此外，检测中还可能存在质子转移，如质子从酸性气体分子（如乙醇、H2S等弱酸性气体等）转移至聚合物高分子链上，材料掺杂度增加，有机气敏材料的电阻增大[97]。有机气敏材料制备简便，价格低廉，可室温下应用，尤其是可通过大分子链的选择及高分子链功能基团的引入增强气敏材料的选择性，优势明显；但此类材料对水气、有机蒸气吸附较强，稳定性有待提升[98]。将无机金属氧化物与有机高分子材料复合，可扩大气敏材料的应用范围，是一种有效改善气敏材料的手段[99-100]，如Gawri等[101]化学合成了聚苯胺/TiO2（PANI/TiO2）薄膜，室温下对乙醇气体具有较高的响应。Kannapiran等[102]采用化学氧化合成法制备了聚邻苯二胺/NiFe2O4，具有优异的磁性、介电、气敏效应。
气体吸附对石墨烯材料的电荷分布影响较大，加上石墨烯材料对低浓度气体的响应度较高，因此，尽管其对气体的选择性较差，但通过将石墨烯材料与MOx结合，可促进MOS气体传感器气敏材料的研究进展。MOx负载于还原氧化石墨烯（rGO）等材料后，基于碳材料比表面积大、易于吸附气体等优势，MOx可以更加充分地暴露活性位点；此外，当rGO（p型半导体材料）与MOx如SnO2（n型半导体材料）结合，材料接触界面形成p-n结，当材料暴露于还原性检测气体时，由于空间电荷层与空穴耗尽层的存在，rGO的电导率降低[103]；rGO独特的二维层状结构有利于电子的迁移，可显著提升材料的响应速度。例如，Li等[104]采用水热-退火的方式制备了负载于rGO表面的Zn2SnO4（Zn2SnO4/rGO）。当Zn2SnO4/rGO的质量比为8时，材料性能最好，在275℃时对100μg/g乙醇的响应为38（相同条件下Zn2SnO4的响应约为6.3），对500μg/g乙醇的响应/恢复时间为11s/18s；此外，相同条件下Zn2SnO4/rGO对100μg/g甲醛、三乙胺、甲醇和丙酮的响应分别为3.5、18、15和16。Zito等[105]采用微波溶剂法制备了SnO2/rGO。经测试，在300℃下，SnO2/rGO对100μg/g乙醇的响应为70.4；当测试气体相对湿度（RH）为98%时，其响应依然高达43，而相同条件下中空SnO2纳米颗粒的响应仅为29.2。除了纳米SnO2均匀分布于片状rGO带来的高比表面积等优势以外，rGO与SnO2间的异质结也对材料性能的提升起到了一定的促进作用；与石墨烯进行复合也是减小环境湿度对材料气敏性能影响的有效手段。Thu等[106]采用水热法-高温煅烧法制备了Fe3O4/rGO材料。rGO的加入使α-Fe3O4均匀分布于rGO表面，并最终形成纳米多孔网状结构，这一材料在400℃对100μg/g乙醇的响应为9.02，而相同条件下对CO、NH3和H2的响应度均不到2，材料选择性得到了提升（α-Fe3O4纳米颗粒对100μg/g乙醇响应约为2.2）。此外，Dwivedi等[107]采用磁控溅射和阳极氧化法制备了TiO2碳纳米管/多孔硅异质结乙醇MOS气体传感器。异质结的形成、材料界面性质的改进、比表面积的增大以及材料本身的化学特性保证了其气敏性能，经测试，最低检测限低至0.5μg/g，而150℃时对100μg/g乙醇的响应为1.354。
表3 不同异质结MOx性能对比注：表中响应度均已换算，对于n型半导体材料，S=R0/Rg，对于p型半导体材料，S=Rg/R0，其中，R0为材料在空气中电阻，Rg为材料在乙醇气体中的电阻。异质结材料温度/℃检测浓度/μg·g-1响应度响应/恢复时间/s 氨气参考文献MOx-MOx ZnO/SnO.81/120甲醛8.9丙酮52.1［80］［81］［82］［83］［84］［85］［86］［87］［88］［89］［90］［91］［92］［93］［94］［95］［96］［101］［104］［105］［106］［107］NiO/SnO2 Fe2O3/SnO2 CoO/SnO2 SnO2/ZnO SnO2/Fe2O3 SnO2/Fe2O3 ZnO/CuO ZnO/Co3O4 LaMnO3/ZnO CuO/ZnO CdO/ZnO CdO/Mn-ZnO α-Fe2O3/ZnO/Au MoO3/WO3 Cr2O3/WO3 MoO3/In2O3 PANI/TiO2 Zn2SnO4/rGO rGO-SnO2 Fe3O4/rGO TiO2［/多孔硅250 300 250 350 260 240 300 200 300 320 250 340 280 320 300 185室温275 300 400 150 100 200 100 100 100 100 10 1000 50 200 100 20 100 100 200 100 200 100 100 100 100 7.9 57.6 145.0 13.3 41.7 5.9 2.2 106.0 6.0 97.0 65.5 11.4 170.0 28.5 5.6 7.0约47.0 38.0 70.4 9.0 1.4 15/100无无无选择性（响应度）甲醇53.7（100μg·g-1，此时乙醇响应度为78.2）无20.0 56.0 4.0 15.0 15.0 35.0 54.0 4.0 9.0 1.0 3/4 1/5 22/26 7/236 8/17 5/25 2/136 11.4/12.4 4/5 13/10约46/57 11/94 115/340 11/18 11/3/138无2.5 1.2 1.4 5.0 1.5 0.7无 无57.0 10.0 20.0 9.0 2.0 15.0 1.2无18.2 4.1 2.5无15.0 42.0 3.5有机材料&石墨烯/MOx 16 13 1.100 1.03
文章来源：《微电子学与计算机》 网址: http://www.wdzxyjsjzz.cn/qikandaodu/2020/0808/359.html